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任祥忠教授团队在化学领域顶尖期刊《Angewandte Chemie International Edition》(影响因子16.6,中科院JCR 1区,TOP期刊)发表了题为《Bias-Induced Ga O-Ir Interface Breaks the Limits of AdsorptionEnergy Scaling Relationships for High-Performing Proton Exchange Membrane Electrolyzers》的研究论文。该团队博士生钱音男为论文第一作者,深圳大学任祥忠教授、罗兆艳助理教授、苏州大学张浩教授和加拿大西安大略大学孙学良院士为该论文共同通讯作者,深圳大学为第一作者单位和第一通讯单位。

在电解水制氢技术中,Ir基催化剂凭借其优异的导电性和化学稳定性,被广泛认为是实现高效析氧反应(OER)的理想选择。然而,传统Ir基催化剂(如IrO₂)虽然展现出良好的稳定性,但其内在催化活性仍有进一步提升的潜力。近期研究表明,在OER操作条件下,Ir基催化剂的表面可能发生原位结构重构,从而生成具有更高内在活性的活性相。基于此,本研究提出了一种偏压诱导策略,通过施加偏压来实现催化剂的原位结构重构,并生成高活性的催化界面。例如,将Ir团簇负载在Ga₂O₃载体上,通过偏置作用诱导Ga的浸出及IrOx表面的轻微重构,形成了活性显著提升的Ga-O-Ir催化界面。深入的机理研究表明,Ga-O-Ir界面能够有效促进水分子的解离和OH*的动态迁移,这一过程对提高催化活性起到了关键作用。该机制的深入探索不仅深化了对Ir基催化剂作用机理的理解,还揭示了通过调控Ir基催化剂表面化学状态以提高本征活性的可行性,为设计新型高效OER催化剂提供了重要的理论支持与实践启示。
Ga-O-Ir双位点协调机制
论文链接: //doi.org/10.1002/anie.202419352
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任祥忠教授团队在材料领域顶尖期刊《Advanced Functional Materials》(影响因子19,中科院JCR 1区,TOP期刊)发表了题为《The Coupling of Rh-Ru Dual Sites with Interfacial Oxygen Endows MoSe2 with Efficient Ammonia Electrosynthesis》的研究论文。深圳大学罗兆艳助理教授为论文第一作者,深圳大学任祥忠教授和深圳大学罗兆艳助理教授为该论文共同通讯作者,深圳大学为唯一通讯单位。

了解在电催化界面发生的原子级协同与界面微环境对于促进先进氮循环系统的发展非常重要。然而,双原子活性位点的明确分工及其与界面化学的协同效应对NO2RR动力学的确切作用在分子水平上仍然不清楚。这是由于缺乏有效的催化剂设计策略来同时实现反应物吸附、水活化及中间体加氢的精准优化。
本研究构建了具有明确Rh-Ru原子对和界面氧的模型催化剂(RhRu-MoSe2-xOy)来解耦“氢供给位点”与“亚硝酸盐还原位点”的功能,并阐明界面含氧基团的桥梁作用,从而在原子水平上探索这种协同机制对NO2RR的作用。研究发现,Rh-O位点专司高效解离水分子以供给活性氢(H),而Ru-O位点则作为主活性中心负责NO2⁻的吸附与逐步加氢。两者通过界面氧基团串联,形成了高效的“氢供给-消耗”循环。更重要的是,这种独特的局域结构将反应路径从高能垒的O-side pathway (NO→NOH) 转向更有利的N-side pathway (NO→*NHO),从根本上降低了反应能垒。因此,通过精准调控双原子功能分工与界面微环境优化来提升催化剂的NO2RR性能,最终合成的RhRu-MoSe2-xOy对NH₃合成表现出卓越的电催化活性与选择性,在-0.2 V vs. RHE下提供接近93%的法拉第效率,并实现高达9.27 mmol h-1 mgcat-1的NH3产率。该研究不仅阐明了双原子催化剂中多功能位点协同与界面工程的作用机制,而且为设计用于复杂多步串联反应的高效电催化剂提供了新范式。
调控优化NO2RR活性后的催化剂结构表征
论文链接: //doi.org/10.1002/adfm.202513568
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任祥忠教授团队在材料领域顶尖期刊《Advanced Functional Materials》(影响因子19,中科院JCR 1区,TOP期刊)发表了题为《Water-Hydroxide Trapping in Hollandite-Type Iridium Oxide Enables Efficient Proton Exchange Membrane Water Electrolysis》的研究论文。深圳大学罗兆艳助理教授为论文第一作者,深圳大学任祥忠教授为该论文通讯作者,深圳大学为唯一通讯单位。
在本研究中通过碱辅助乙二醇还原法设计并制备了一种具有优异酸稳定性和低铱含量的荷兰石型铱基催化剂(Ir/IrOx(OH)y·(H2O)n),用于高效质子交换膜水电解。该催化剂以边缘共享IrO6八面体为结构单元,其隧道中稳定容纳晶格水与羟基(OH)配体,形成独特的短程有序荷兰石框架。原位光谱与电化学表征表明,晶格水与OH配体通过介导氧交换机制,绕过了传统机制中的去质子化等关键速率限制步骤,显著提升了氧析出反应(OER)动力学。同时,界面OH配体加速了OER中间体的去质子化过程,进一步优化了反应路径。实验结果显示,该催化剂在0.5 M H2SO4中仅需185 mV过电位即可实现10 mA cm⁻²的OER电流密度,并保持300小时稳定运行。在质子交换膜电解槽中,基于该催化剂的膜电极组件(MEA)在1 A cm-2电流密度下的工作电压低至1.79 V,且在1200小时连续运行中性能衰减率仅为64.2 μV h-1,远超商用IrO2催化剂(220小时失效)。研究表明,晶格水与OH配体的协同作用不仅提升了催化活性,还通过稳定铱的氧化态显著抑制了金属溶解。本研究为开发低成本、高活性的酸性电解水催化剂提供了新策略,对推动PEMWE规模化应用具有重要意义。
Ir/IrOx(OH)y·(H2O)n的制备工艺
论文链接: //doi.org/10.1002/adfm.202500044
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任祥忠教授团队在化学领域顶尖期刊《Chemical Reviews》(影响因子55.8,中科院JCR 1区,TOP期刊)发表了题为《Hitchhiking Delivery Systems: Therapeutic Hydrogels as Advanced Tools for Immunomodulatory Applications》的综述论文。该团队博士后赵月和深圳大学材料竞彩官网
博士后宋善良为论文共同第一作者,新加坡南洋理工大学赵彦利教授和深圳大学任祥忠教授为该论文共同通讯作者,深圳大学为第一作者单位和共同通讯单位。
治疗性水凝胶作为免疫调节应用的先进 “搭乘” 递送系统,具备细胞外基质模拟特性、高生物相容性及精准控释能力,是调控免疫系统功能、应对免疫相关疾病的关键生物材料。然而,其临床转化的核心瓶颈在于生物安全性风险、免疫毒性评估缺失、批量制备一致性不足及作用机制未完全明确等问题,这些挑战在复杂病理微环境中会进一步加剧,导致治疗效果波动、脱靶效应等问题,限制了其临床应用潜力。因此,系统解析免疫调节水凝胶的设计逻辑、作用机制及应用瓶颈并提出针对性解决方案,对推动免疫治疗领域发展具有重要意义。尽管现有策略已在基础研究中展现出良好效果,但其临床适用性与转化价值仍需进一步验证。
该论文系统总结了免疫调节水凝胶在免疫相关疾病中的应用现状,深入剖析了水凝胶的被动 / 主动释放设计原理、“搭乘” 递送策略(生物制剂、细胞、抗炎气体、ROS 清除剂等)及核心科学问题,提出了针对性优化路径和未来发展方向。文章不仅梳理了免疫系统与水凝胶材料的相互作用机制,还展望了标准化毒性评估、人工智能辅助设计及多功能复合体系等前沿趋势,为推动下一代精准免疫治疗体系奠定了理论与技术基础。这一突破性成果不仅为免疫调节生物材料的基础研究和工程转化提供了重要参考,也将为感染性疾病、自身免疫病、组织损伤修复等临床领域及生物医学工程、再生医学等战略性领域的发展提供强有力的支撑。
设计免疫调节水凝胶的典型策略图。
论文链接: //doi.org/10.1021/acs.chemrev.4c00923
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任祥忠教授团队在材料领域顶尖期刊《Advanced Materials》(影响因子26.8,中科院JCR 1区,TOP期刊)发表了题为《Interface Engineering and Optimization Strategies for High-Energy-Density Batteries Based on Polymer Composite Electrolytes》的综述论文。深圳大学黄振城博士和团队成员王泽熙为论文共同第一作者,北京大学潘锋教授,深圳大学任祥忠教授、张黔玲教授和胡江涛副教授为该论文共同通讯作者,深圳大学为第一作者单位和第一通讯单位。

聚合物复合电解质(PCEs)在提升电池安全性、稳定性和能量密度方面具有显著优势,是实现高能量密度储能系统的关键组件。然而,改善PCEs性能的主要瓶颈在于界面挑战,这一问题在高电压或高能量密度体系中会进一步加剧,表现为界面不稳定、副反应及界面相容性差,最终导致离子传导效率和整体电池性能显著下降。因此,系统分析高能量密度条件下的关键技术瓶颈并提出针对性解决方案,对推动下一代储能系统发展具有重要意义。尽管现有策略已展现出良好效果,但其在高能量密度电池中的适用性仍存疑。
该论文系统总结了PCEs在高能量密度固态电池中的关键界面问题,深入剖析了离子传输机理、正负极界面稳定性以及副反应等难点,并提出了创新性的优化策略和未来发展方向。文章不仅梳理了过去几十年该领域的发展脉络,还展望了新型填料、人工智能辅助设计和规模化制备等前沿趋势,为推动下一代高安全性、高能量密度储能体系奠定了理论与技术基础,这一突破性成果不仅为固态电池的基础科学研究和工程应用提供了重要参考,也将为新能源汽车、航空航天和可再生能源等战略性领域的发展提供强有力的支撑。
PCEs改性方法总结
论文链接: //doi.org/10.1002/adma.202504186
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任祥忠教授团队在国际能源领域著名期刊《Journal of Colloid And Interface Science》(影响因子9.4,中科院JCR1区,TOP期刊)上发表了题为《Polar groups promoting in-situ polymerization phase separation for solid electrolytes enabling solid-state lithium batteries》的研究论文。该团队硕士生罗永睿和博士生钱音男为共同第一作者,任祥忠教授和罗兆艳助理教授为共同通讯作者,深圳大学为唯一通讯单位。

固态聚合物电解质(SPEs)面临着低离子导电性、机械强度弱和电化学稳定性有限等挑战。研究人员开发了如复杂聚合物结构、交联系统和添加填料或增塑剂等战略来克服这些障碍。其中,使用聚合物化学诱导相分离(PIPS)策略设计的聚合物复合电解质(PCEE)是一种非常有前景的SPEs。这种方法在聚合过程中诱导了共聚物中离子导电相和塑晶相的相分离,形成特定的功能结构。然而,PCEE中聚合物基体单体的分子设计仍待深入探讨。
该论文选择了不同电子基团的单体(如-OH为电子供体基团,-CN和-F为电子吸收基团),以研究这些基团特性对PIPS过程的影响,并阐明固态锂金属电池中性能变化的结果。实验显示,含有-CN和-F基团的单体引起了相分离,形成了一个被聚合物相包围的3D塑晶相。值得注意的是,使用-F单体合成的PCEE(FBA-PCEE)在30℃下具有高达2.02 mS cm⁻¹的离子导电性、高达0.75的锂离子迁移数以及5.1 V的宽电化学窗口。此外,FBA-PCEE在锂金属对称电池中表现出与锂金属阳极的优良界面稳定性。引入极性-F基团增强了聚合物的电子吸引能力,促进了聚合物段的低能量迁移,从而确保了全固态锂金属电池(ASSLMB)中的优异电化学性能。本研究通过聚合物化学诱导相分离为高性能PCEEs和高能量密度的聚合物锂金属电池的设计提供了新的见解。
PCEEs的相关理论计算以及红外光谱测试
论文链接: //doi.org/10.1016/j.jcis.2024.08.132
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任祥忠教授团队在材料领域顶尖期刊《Journal of Energy Chemistry》(影响因子14.9,中科院JCR 1区,TOP期刊)发表了题为《Local charge redistribution-induced OER mechanism switching in RuO2-based catalysts for efficient PEM electrolysis》的研究论文。深圳大学周戌燕博士后为论文第一作者,深圳大学任祥忠教授、罗兆艳助理教授和香港科技大学罗正汤教授为该论文共同通讯作者,深圳大学为第一作者单位和第一通讯单位。

氧析出反应(OER)被广泛认为是电解水技术的核心瓶颈。明确其内在反应机制,尤其是吸附物演化机制(AEM)与晶格氧参与机制(LOM)的相对贡献,对高性能 OER 催化剂的定向开发具有关键指导意义。
本研究结合密度泛函理论(DFT)计算与实验验证,系统揭示了杂原子掺杂(Ni、Cu、Zn 等)对OER反应路径的精准调控机制。理论分析表明,掺杂诱导的局域电荷转移会使Ru位点价态升高并伴随d带中心下移,进而驱动反应路径从传统吸附物演化机制(AEM)向更高效的晶格氧参与机制(LOM)转变,最终显著提升催化活性。同时,本研究构建了融合AEM与LOM双路径的OER活性火山图,并提出一种简洁高效的描述符——Ru的失电子数(Ne),该描述符可精准预测催化剂的反应路径、催化活性及稳定性。在上述理论指导下,我们成功合成了Ni-RuO2催化剂,其在酸性介质中展现出卓越的OER性能:在10 mA cm-2电流密度下过电位仅为156 mV,且能稳定运行4000小时,综合性能显著优于商业RuO2催化剂。这些发现不仅为OER催化中的机制转变行为提供了深刻的基础认知,更为设计高性能、长寿命的酸性电解水用电催化剂提供了切实可行的核心策略。
掺杂诱导的局部电子转移通过优化Ru位点电子结构实现反应机制的可控转变。
论文链接: //doi.org/10.1016/j.jechem.2025.08.098
以上研究得到了国家自然科学基金、广东省基础与应用基础研究基金、深圳市科技计划项目及广东省教育厅项目等经费的大力支持。